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고려대학교(총장 정진택) 건축사회환경공학부 노준홍 교수팀은 서울대 기계공학부 최만수 교수팀과 공동 연구로 기존 할로겐화물 페로브스카이트 태양전지의 효율과 안정성을 크게 개선할 수 있는 새로운 고상 평면 성장 공정 (Solid-phase in-plane growth, SIG)을 개발함. 이를 통해 2차원(2D)과 3차원(3D) 페로브스카이트 결정구조를 갖는 박막 본연의 특징을 유지한 접합 구조 구현에 성공함.

연구팀은 2D 할로겐화물을 적용하기 위해 일반적으로 이용하던 용액 기반 기술에서 탈피하여 고체 상태에서 결정 성장을 유도하는 2D/3D 박막 접합 기술을 제시함.

SIG 기술은 미리 제작된 2D 할로겐화물 박막을 3D 할로겐화물 박막상부와 접촉 시킨 후 열과 압력을 가하여 2D 막을 3D막 상부에 온전히 형성시키는 것임. 이렇게 얻어진 2D/3D 이중층은 수분 안정성과 구동 안정성뿐만 아니라 접촉 계면의 손상이 없어 우수한 열안정성(thermal stability)을 확보 할 수 있음. 이러한 신규 고상 접합 공정과 이를 통해 발현된 우수한 소자 특성 연구 결과를 “네이처 에너지”지에 발표함.

2D/3D 페로브스카이트 이중층 구조는 페로브스카이트 태양전지의 고효율화를 위해 고안되어 초기 효율과 수분 안정성을 크게 개선했지만, 용액공정에 의한 피할 수 없는 계면 반응으로 인해 형성된 불안정한 상으로 열안정성에 큰 한계점이 존재했음. 일반적으로 페로브스카이트 태양전지에 언급되는 3D 할로겐화물 페로브스카이트는 광흡수층 소재로서 다수의 결함을 포함하는 표면으로부터 기인하는 손실 및 안정성 문제가 있었음. 이러한 3D 할로겐화물의 안정성을 개선을 위해 화학적으로 안정한 2D 층상 결정구조의 할로겐화물 소재가 제안되었지만 빛을 전기로 바꾸는 광전변환 능력이 부족하여 단독으로 사용이 어렵고, 3D 페로브스카이트 윗면에 이중층으로 형성하여 사용하는 방식이 고안됨.

지금까지 2D/3D 이중층 접합을 형성하기 위해, 고안정성의 2D 막을 형성할 수 있는 전구물질을 적절한 용매에 용해시켜 3D의 광흡수층 표면에 도포하여 반응을 유도하는 용액 기반의 기술이 이용되어왔지만, 이러한 용액 기반의 기술은 2D 상부 층이 하부의 3D 할로겐화물과 2D 전구물질 사이의 반응으로만 형성되기 때문에 의도한 단일 2D상 형성이 어렵고 불안정한 쿼지(quasi)-2D 상의 형성을 수반하여 열에 취약하다는 문제점이 존재했음.

용액공정에 사용하는 전구물질을 용해하는 용매에 의한 3D 박막의 손상은 또한 소자의 낮은 열안정성을 초래함. 이러한 용액 기반 기술의 문제를 해결하기 위해 본 공동연구진은 고상의 2D 할로겐화물 박막을 적용하여 용매를 전혀 사용하지 않는 SIG 공정을 고안하여 두 박막의 온전한 특성을 그대로 유지할 수 있는 2D/3D 이중층 구조 구현에 성공함.

고려대-서울대 공동연구진이 이번에 개발한 SIG 기술로 제작된 페로브스카이트 태양전지는 성능과 안정성에서 우수한 결과를 보여줌. 특히, 기존 용액공정 2D/3D 이중층에서 문제가 되었던 열 안정성에서 우수한 결과를 나타냄.

2D 막은 3D 막과 접합을 통해 높은 내부 전위차를 형성시켜 페로브스카이트 태양전지의 개방전압을 향상 시킬 수 있음을 확인하였으며, 이를 통해 24.35%의 높은 공인 효율을 달성함.

SIG 기술은 공정 온도에 따라 2D 막의 두께를 제어 할 수 있고, 충분한 두께 확보로 소자의 성능 및 안정성을 향상시킴. SIG 기술로 제작한 태양전지는 상온 상대습도 85% 조건에서 1000시간 보관 후 초기효율 대비 97.3%의 성능을 유지함. 또한 실제 태양전지 구동 조건과 유사한 광 조사 환경에서 1600시간 작동 후 98%의 성능을 유지하는 장기 구동 안정성도 확보함.

태양전지의 표준 안정성 평가 항목 중 하나인 내습-내열성 시험 (damped heat test, 온도: 85℃/상대습도: 85%)을 평가하였을 때, 초기효율 대비 95%의 성능 유지함. 이러한 높은 열안정성은 SIG를 통해 형성한 2D/3D 할로겐화물 이중층은 접촉면이 손상되지 않은 안정적인 계면이 형성되었기 때문임. 이에 따라 기존 용액 기반 공정과 대비해서 우수한 열안정성을 나타낼 수 있었음.

노준홍 고려대 교수는 “페로브스카이트 태양전지는 최근 25% 이상의 높은 효율을 보이고 있으나, 페로브스카이트 광흡수 층의 표면을 용액으로 처리하는 기존의 고효율화 방법은 효율은 높일 수 있었으나 열안정성을 확보하기 어려운 큰 문제점이 있었다. 이번 연구에서는 용액을 전혀 사용하지 않고 안정한 물성을 그대로 유지한 할로겐화물간의 접합 구현을 통해 고효율을 달성하여 열안정성 문제 해결의 방향성을 제시했다”고 그 의미를 설명함.

최만수 서울대 교수는 “글로벌 프론티어 사업단 내의 공동연구를 통해 개발한 본 기술은 페로브스카이트 태양전지의 고효율화와 안정성을 동시에 확보할 수 있는 혁신적 기술로서 새로운 신재생에너지 기술로 각광을 받고 있는 페로브스카이트 태양전지의 상용화를 앞당길 수 있는 핵심 기술이 될 수 있다는 점에서 큰 의의가 있다”고 말함.

또한 연구진은 “본 연구에서의 할로겐화물 간의 접합으로 내부에 형성되는 전기장의 설계가 가능함을 보인 점은 새로운 고효율 소자의 설계에 있어 기존의 이종물질간의 접합뿐만 아니라 할로겐화물 동종물질 간 접합의 가능성을 보여준 것에 큰 의의가 있다. 향후, 이상적 접합을 위한 할로겐화물 소재 탐색 및 소자 설계를 통해 고내구성을 갖는 고효율 소자 기술 도출이 기대된다”고 의의를 설명함.

이와 같은 연구성과는 ‘Intact 2D/3D halide junction perovskite solar cells via soild-phase in-plane growth (고체상 평면 성장을 이용한 온전한 2D/3D 할로겐화물 접합 페로브스카이트 태양전지)’로 Nature Energy지에 1월 4일자에 게재됨.

또한 이번 연구는 과학기술정보통신부 한국연구재단 중견연구자지원사업과 글로벌 프론티어 사업(멀티스케일에너지시스템연구단) 등의 지원을 받아 수행됨.