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중국과학원 허폐이(合肥, 합비) 물질과학 연구원 산하 "고체 물리 연구소" 왕전양(王振洋, 왕진양) 연구원 연구팀은 거시적 두께의 그래핀 결정체 멤브레인을 대면적으로 제조하여, 초고(超高) 에너지 저장 밀도를 보이는 슈퍼커패시터를 개발하였음

연구팀은 레이저 유도 가공 방법을 이용하여 폴리이미드 전구체를 그래핀 결정체 멤브레인으로 직접 변환시키고, 에너지 저장 전극으로 직접 사용할 때 직면하게 되는 체적 효과 기술 병목 현상을 해결하기 위해 전구체의 분자 구조 및 열 감도를 최적화하여 레이저와 폴리머 필름의 작용 깊이를 대폭 증가시켜 거시적 두께를 가지는 다공성 그래핀 결정체 멤브레인을 개발하였음.

그래핀은 비표면적이 크고, 전도성이 좋고, 안정성이 높은 강점이 있으며, 최근 폭넓은 연구를 통해 그래핀은 슈퍼커패시터 에너지 저장 디바이스의 전극 소재로 사용되었으며, 그래핀 전극이 미시적 사이즈에서 보이는 우수한 전기화학 성능에 대해서는 이미 폭넓은 연구를 통해 입증되었음.

그래핀 슈퍼커패시터의 대규모 적용은 우수한 전기화학 성능을 유지하면서, 거시적 사이즈(대 면적과 초고(超高) 두께를 보유함)에서 전극 제조 및 조립을 실현해야 함. 거시적 두께의 그래핀 전극에서 이온 확산은 제한을 받으며, 그래핀 시트 층의 적층은 더 큰 내부 저항을 유발하기 때문에 전기화학 성능을 저하시킴.

때문에 거시적 두께와 풍부한 공극 구조를 가지는 전극 소재를 디자인하고 개발하는 것은 그래핀 슈퍼커패시터 산업화 응용에서 시급히 해결해야 할 문제임.

연구팀은 빠르고 효율적이며, 간단한 공정이면서, 환경 친화적이고, 동기 패턴화가 가능한 고에너지 레이저 유도 방법을 시용하여 폴리이미드 기판 상에서 3차원 다공성 그래핀 결정체 멤브레인에 대한 현장 제조를 실현하였음. 레이저와 폴리이미드 전구체의 상호 작용을 조절 및 제어하기 위해 연구팀은 원룔의 화학 계량 비율과 폴리이미드화 반응 온도에 대한 조절로 생성물 폴리이미드의 이미드화 정도와 분자 구성 형태를 조절하여 열감도를 변경하였음.

결국 최대 320μm 두께 등급 다공성 구조 그래핀 결정체 멤브레인을 성장시켰는데 관련 면적과 체적 비례의 전기용량은 각각 172.2mF/cm2와 4.13mF/cm3 수준에 달하여 높은 응용 잠재력을 가지는 것으로 나타났으며, 현장 전기 증착은 정전용량 콘덴서 소재 폴리피롤을 통해 그래핀/폴리피롤 복합 전극을 만들 수 있음. 이 경우 면적 대비 전기 용량은 2412.2mF/cm2 수준에 달함.

복합 전극 소재를 전극 제조의 평면 포크 핑거 형태의 플렉시블 전체 고체 마이크로 슈퍼커패시터로 사용하여 134.4μWh/cm2와 325.2μW/cm2에 달하는 에너지 밀도와 전력 밀도를 얻을 수 있으며, 우수한 배율 성능, 순환 안정성과 기계적 유연성을 모두 제공함.

본 연구 성과는 ‘Journal of Power Sources’ ("Ultra-thick 3D graphene frameworks with hierarchical pores for high-performance flexible micro-supercapacitors") 지에 게재됨.