나노기술 및 정책 정보

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중국과학원 다롄(大連) 화학물리 연구소 산하 "광전자 소재 동력학 혁신 특구(特區) 연구 그룹" 우카이펑(吳凱豊) 연구원 연구팀은 최근 3펄스 펨토초(femtosecond)를 인가하여 초과도 흡수 광 스펙트럼을 이용하고, 양자 제한 구역의 나노 막대-금속 이종 접합을 모델 시스템으로 사용하여 나노 스케일(nano scale) 다중 전하(Multi-charge) 전달에서 쿨롬 장벽(Coulomb barrier)과 효율성 병목 현상을 발견함.

다중전하(Multi-charge) 전달 과정은 자연의 광합(光合)성 작용과 인공 광촉매 시스템 속에 보편적으로 있음. 소재의 광 흡수 단면과 레이저 광원의 광자 통과량 제한을 받아 일반적으로 분자 혹은 나노소재 속에서 동시에 여러 개의 전자-정공 쌍을 자극하여 다중 전하의 동시 전달을 실현하기는 어려운 상황임. 더욱 일반적인 상황으로는 광 캡처 소재는 각각의 광자를 흡수하는 동시에 매개 광자를 흡수 후 단일 전하 전달을 구동하여 촉매 중심에서 다중 전하의 점차적인 축적을 이루게됨.

이런 점차적인 전하 분리 과정에서 전자와 정공이 이동하는 속도가 매칭이 되지 않고(전자의 이동속도는 일반적으로 정공의 이동속도를 능가하게 됨), 촉매의 전달 속도가 비교적 늦기 때문에 광 캡처 소재와 촉매 소재 상에서 불가피하게 여분의 전하가 나타나게 되며, 나노 스케일 면에서 이런 여분의 전하가 존재하는 상황은 강한 다체(多體) 효과와 쿨롬 장벽(Coulomb barrier)을 발생시키게 되는데 나노소재 속 다중 전하 이전 면에서 보틀넥이 존재하는 것이 원인이 됨.

이런 효과에 대한 탐색 작업을 실행하기 위해 연구팀은 전하에 대한 사전 도핑을 하여 나노결정 양자점에 모델 시스템을 구축하고 초보적으로 광 캡처 소재 및 촉매 상에서의 여분 전하가 후속 전하 분리 속도와 효율에 끼치는 영향을 분석하였음.

연구팀은 반도체 나노결정의 "손상이 없는 동적 상태 도핑"을 실현할 수 있는 3펄스 "Pump-Pump-Probe" 순간 상태 흡수 광 스펙트럼을 분석하고, 양자 제한구역 나노막대-금속 이종접합의 실질적인 촉매 시스템에 기반하여 다중 전하 전달 동력학에 대한 연구를 실행하였음.

연구팀은 초고속 광 스펙트럼에 대한 연구를 통해 DIR-Pt 이종 접합 시스템 속에서 DIR로부터 Pt까지의 첫 단계 전자 전달은 자극 상태 쇠퇴와 경쟁하게 되며, 효율성은 97% 이상 수준에 도달하게 되며, 두 번째 단계의 전자 전달은 DIR 속 대전 자극(positively trion)의 오제(Auger) 쇠퇴 경쟁을 필요로 할 뿐만 아니라 2개의 공동 도입을 통한 비교적 큰 쿨롬 장벽(Coulomb barrier)이 필요하기 때문에 두 번째 단계의 전자의 전이 속도와 효율이 첫 번째 단계 보다 한 개 수량 등급이 낮다는 점을 입증하였음.

연구팀은 "제한을 풀어주는 장거리 전하의 전이" 모델 분석을 통해 두 번째 단계의 전자 전이가 첫 번째 단계의 쿨롬 장벽(Coulomb barrier)보다 60 meV나 높다는 점을 정량(定量)적으로 입증하였음.

연구팀은 이번 연구를 통해 나노 스케일의 여분의 전하가 쿨롬 장벽(Coulomb barrier)과 효율의 보틀넥이 되고 있다는 점에 대한 명확한 해석을 하였으며, 연구팀이 이번 연구에서 취득한 혁신성과는 나노 이종 접합 광촉매 시스템을 디자인하는 면에서 중요한 의미를 가지고 있음.

본 연구 성과는 ‘J. Am. Chem. Soc.’ ("Coulomb Barrier for Sequential Two-Electron Transfer in a Nanoengineered Photocatalyst") 지에 게재됨.